故事发生在以音乐为中心、次文化兴盛的涩谷，与能映射出人们内心“真正的心愿”的「世界」中。某天，一直用音乐给人们带去力量的虚拟歌手初音未来，发现自己的歌声无论怎样都无法传达出去……而一群在「世界」中追寻音乐梦想的少年少女们与初音未来相遇，共同寻找着可以让初音未来“将歌声传达出去”的方法。
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故事承接《鬼灭之刃 柱训练篇》。
春日部防卫队在“春日部儿童娱乐节”舞蹈比赛中，获得胜利，他们因此得到了前往印度的机会。在尽情享受印度旅游的过程中，小新和阿呆进入了一家神秘的杂货店，在那里发现了一个形状像“鼻子”的背包并买下了它。然而，这个背包隐藏着一个非常可怕的秘密。
在万恶的魔界，恶魔阿萨谢尔（小野坂昌也 配音）与旧相识阿摩（玄田哲章 配音）聊天。对方拥有一颗传说中可带来不幸的玛丽•安托瓦内特的宝石，言语间透着骄傲和自豪，进而嘲笑被恶魔侦探芥边（浪川大辅 配音）百般嘲笑和支使的阿萨谢尔。就在此时，郁闷的阿萨谢尔被召唤到人间，召唤者正是芥边的助手佐隈玲子（佐藤利奈 配音）。为了熟悉召唤恶魔的技巧，她一次次练习，谁知这次出错竟然召唤来高傲邪恶的阿摩。虽然模样大变，但是阿摩不改狂野本性，对玲子展开百般欺凌…
